基于介孔二氧化硅纳米粒子的低阈值稳定相干随机激光研究进展

    随机激光器（RLs）凭借其依托无序反馈机制所具备的独特优势，在低空间相干性与器件小型化领域展现出重要应用潜力，然而其在实现低阈值激射与稳定运行方面仍面临显著挑战。近日，青岛科技大学吕浩、赵宇霞、胡嘉涛、张益宁、张帅一、王霞组成的研究团队，在《OpticsExpress》期刊（2025年6月4日发表，第33卷第12期）发表了一项创新性研究成果，成功构建了基于介孔二氧化硅纳米粒子（MSNs）的随机激光系统，该系统不仅实现了相干、低阈值的激光发射，还呈现出典型的副本对称破缺（RSB）现象，为随机激光器的性能提升与实际应用开辟了新路径。

    介孔二氧化硅纳米粒子的结构优势与系统优化
    该研究的核心在于介孔二氧化硅纳米粒子（MSNs）的精准设计与制备。研究团队采用表面活性剂模板法合成的MSNs，具有直径200nm的均匀球形形貌，并具备510nm的分级介孔结构。这种特殊结构赋予了系统两大关键优势：一是实现了高染料负载效率，为激光发射提供了充足的增益介质；二是增强了光子散射能力，这对于构建高效的无序反馈机制至关重要。
    为达成系统性能的最优化，研究团队对MSNs与染料浓度进行了精确调控，最终确定当MSNs浓度为3mg/mL、染料浓度为4mg/mL时，散射体与增益介质达到最佳配比。这一优化不仅有效抑制了吸附在MSNs表面的染料分子可能发生的光降解，还为实现低激光阈值奠定了基础，最终使系统的激光阈值低至16.6µJ/mm²。

    随机激光发射的阶段特征与机制分析
    通过对泵浦能量的梯度调控，研究团队观察到基于MSNs的随机激光系统在发射过程中呈现出三个显著阶段，各阶段的特征与机制如下：
    阶段I（阈值以下，泵浦能量<16.6µJ/mm²）：系统呈现宽发射光谱特征，峰值强度随泵浦能量逐步增强，这与放大的自发辐射（ASE）现象一致。由于反馈不足，光子无法实现局域化，导致产生非相干、光谱弥散的发射。
    阶段II（阈值过渡区，16.6–24.8µJ/mm²）：发射强度急剧增强，同时半峰全宽（FWHM）骤降至2nm以下。这一突变标志着相干反馈激光的启动，MSNs网络中连续的光子散射形成闭环路径，使受激辐射占据主导地位。
    阶段III（阈值饱和区，>24.8µJ/mm²）：即便继续增加泵浦能量，强度增长速率仍显著降低。这种饱和效应源于模式竞争——多个激射模式竞争有限资源，使得能量在不同波长间重新分配，从而抑制了强度的进一步提升。

    副本对称破缺现象与系统状态转变
    研究团队通过对发射光的深入分析，发现该随机激光系统中存在典型的副本对称破缺（RSB）现象，且这一现象与系统状态随泵浦能量的转变密切相关：
    当泵浦能量低于激光阈值时，P(q)分布以q=0为中心呈高斯分布（图5(a)），表明模式间对称共存且关联性可忽略，此时光子处于顺磁态，系统保持无序态，这与弱光子反馈机制下ASE占主导的状态相符。
    当泵浦能量接近阈值时，P(q)分布发生突变，光谱峰向两侧分裂且不再对称（图5(b)），标志着部分副本对称破缺的开始。这是由于非线性增益饱和与选择性光子再循环使较弱模式失稳，导致特定共振回路子集被优先选择，且该转变与光谱窄化现象同步，证实了RSB与相干反馈启动的关联性。
    当泵浦能量超过阈值时，P(q)分布坍缩为q≈±1处的窄峰（图5(c)），呈现完全副本对称破缺。高q值表明少数稳定模式占据主导地位，这是由MSNs内强非线性相互作用与循环散射驱动的结果。
    值得注意的是，RSB现象与激光阈值附近的行为存在强关联性，通过RSB现象可更精确地测定随机激光阈值，进一步验证了实验结果的可靠性。

    系统稳定性与无散斑成像性能
    为探究该系统的实际应用潜力，研究团队对其稳定性与成像性能进行了测试。在连续泵浦测试中，系统在28.3µJ/mm²的泵浦能量下经历3000次循环后，仍保持稳健的发射特性（图6(b)）。这种高稳定性源于MSNs的结构均匀性，其降低了毛细玻璃管中液体系统的增益饱和和温度漂移，同时DCJTB染料在特定浓度下能较好地吸附于MSNs的介孔结构中，保持了化学结构与性质的稳定性，减少了因光降解导致的性能退化。
    在成像性能方面，散斑对比度测量结果显示，与传统激光器相比，基于MSNs的随机激光系统具有更低的散斑对比度（0.023），展现出卓越的无散斑成像质量（图7），这为其在高清晰度成像领域的应用奠定了基础。

    研究意义与应用前景
    该研究成功将介孔二氧化硅纳米粒子打造为实现低阈值、散斑抑制激光器的一体化平台。其核心优势在于：通过优化MSNs形貌，构建了兼具高染料负载效率与增强光子散射能力的系统，实现了16.6µJ/mm²的低阈值特性；借助RSB理论阐释了系统从无序态到稳定激射态的转变机制；同时具备优异的稳定性与无散斑成像性能。
    这些特性使得该系统在生物医学成像、集成光子器件、可穿戴光电子器件及自适应光子器件等领域具有重要的应用潜力，为随机激光器的实用化进程提供了有力的技术支撑。