阿秒光源：开启微观世界超快现象研究的新时代

    极紫外阿秒光源具有极短的脉冲宽度和高光子能量，因此具有超高的时间和空间分辨能力，广泛应用于原子分子物理、凝聚态物理，乃至化学和生物学研究中。目前阿秒光源的脉冲宽度已经突破了50as，最高光子能量也突破了水窗波段。本文介绍了阿秒光源的产生及产生过程中相位匹配的原理，论述了孤立阿秒脉冲产生和选通方法；回顾了阿秒光源的发展历程，梳理了阿秒光源在基础物理研究中的应用；展望了未来的阿秒光源将朝向具有更高光子能量、更短脉宽、更高单脉冲能量、更高光子通量和更高重复频率的方向发展；上述参数的不断提高在应用研究中具有重要意义。本文总结了目前国内外的阿秒光源装置，并指出建设大型阿秒装置，保障以高性能阿秒光源为基础的综合实验能力是未来重要的发展方向。

    一、引言
    对瞬态过程的探索可以揭示未知的物理现象，引领人们找到新的物理规律。因此，人们始终在探索具有更高时间分辨率的探测手段。虽然借助皮秒至飞秒的时间分辨，已经能够对分子转动和振动过程等许多超快现象进行观测，但研究原子分子核外电子的运动过程，需要进一步将时间分辨能力提升至阿秒量级（1as=10⁻¹⁸s）。目前，通过相干合成获得的处于红外—可见—紫外波段的最短激光脉冲脉宽为380as。然而，更短的激光脉冲需要更宽的光谱范围，因此需要寻找将光子能量扩展到极紫外（extremeultra-violet，XUV）波段的技术。
    当前，阿秒光源已经用于超快动力学研究，实现了对光电离时间延迟、分子内电荷迁移、芯能级的隧道电离等多种超快物理过程的观测。自阿秒科学诞生以来，中国也有众多科研人员为阿秒科学研究作出贡献。2013年，中国科学院物理研究所首次通过实验测量获得了160as的孤立阿秒脉冲，开创了中国阿秒科学研究的先河。此后，国内也连续报道了一系列孤立阿秒脉冲的实验测量结果。

    二、阿秒脉冲产生
    2.1高次谐波产生
    获得脉冲宽度短至阿秒量级的激光脉冲，需要将光源的光子能量扩展到极紫外波段。目前获得阿秒脉冲的主流方法仍是通过气体靶中的高次谐波产生。高次谐波产生的半经典三步模型理论：第一步，高强度低频率激光场通过隧穿电离将相互作用区中气体分子的电子从基态电离到自由态。第二步，电子波包在驱动激光场中加速，并最终返回到母体离子。第三步，电子与母体离子重组，产生高次谐波。
    阿秒光源在相干衍射成像和阿秒非线性光学研究等前沿科学领域都有重要作用。然而，阿秒光源的低通量使得在这些需要较高光子通量的应用中很难发挥作用。为了获得高通量的高次谐波，人们发展了许多实验方法。高次谐波本身是非常高阶的非线性过程，因此和其他非线性过程类似，相位匹配在提高产生效率方面能够发挥重要作用。
    2.2孤立阿秒脉冲产生及选通技术
    驱动激光的每半个光周期会产生一次高次谐波，这些高次谐波彼此干涉，在频域上表现为一系列梳齿状的光谱，对应在时域上表现为阿秒脉冲的序列，称为阿秒脉冲串。阿秒泵浦-探测实验通常需要使用孤立阿秒脉冲，即通过合适的选通方法，从阿秒脉冲序列中选出单个脉冲。
    产生孤立阿秒脉冲最常用的方式是振幅选通，这种方法需要载波包络相位（carrier-envelopephase，CEP）稳定的少周期，甚至单周期飞秒激光作为高次谐波的驱动源。其高次谐波光谱在高能部分由于不存在干涉，表现为连续谱，连续谱部分对应单个阿秒脉冲。
    偏振选通则使用了另一种原理。高次谐波在线偏振驱动光的情况下效率最高，圆偏振驱动光的产生效率则很低。2007年，Merdji等发明了一种在较长光周期范围内产生单阿秒脉冲的方法，称为双色选通。对于更长的驱动光脉冲，仅使用双色选通仍然会产生多个阿秒脉冲，所以通常将双色场与偏振选通方法结合，即双光选通。
    2013年，Kim等发现如果使用带有波前倾斜的驱动光产生高次谐波，阿秒脉冲串中的每个阿秒脉冲会沿不同方向发射，由此可以分离出单个阿秒脉冲，此方法称为阿秒灯塔。这一方法是在空间上将孤立阿秒脉冲选出，因此是一种空间选通方法。

    三、阿秒光源的进展和发展趋势
    自2001年Hentschel等获得了世界上第1个阿秒脉冲，同年Paul等用双光子跃迁干涉阿秒拍频重建（reconstructionofattosecondbeatingbyinterferenceoftwo-photontransitions，RABBITT）方法实现了阿秒脉冲串的测量以来，阿秒光源在近20年飞速发展。2002年，Itatani等提出了阿秒条纹相机的概念。2004年，Kienberger等得到了250as的单阿秒脉冲，并将阿秒脉冲的单脉冲能量提升至10nJ量级。2007年，Cavalieri等使用脉宽300as的阿秒光源，通过阿秒条纹相机研究了金属钨在导带和4f态的电离时间差问题。2008年，Goulielmakis等得到了脉冲宽度仅为80as的孤立阿秒脉冲。次年，他们在原本飞秒极紫外瞬态吸收光谱的基础上发展了阿秒瞬态吸收光谱这一谱学研究技术，首次实现了对飞秒尺度下价电子运动的实时观测。2014年，Rothhardt等将高次谐波的波段拓展至水窗。2016年，Teichmann等获得了光子能量覆盖整个水窗波段200-500eV的软X射线超连续光谱。2017年，Gaumnitz等得到了43as的孤立阿秒脉冲测量结果，是目前最短的阿秒脉冲世界纪录。2020年，Fu等得到了单脉冲能量达到3.5nJ的水窗波段高次谐波，是目前单脉冲能量最高的水窗波段高次谐波。
    现在人们已经能够获得脉冲宽度小于50as或最高光子能量达到600eV或单脉冲能量超过nJ量级的阿秒光源。未来的阿秒光源需要朝向产生更高光子能量、更短脉宽、更高单脉冲能量、更高光子通量和更高重复频率的孤立阿秒脉冲发展。

    四、阿秒光源的应用
    阿秒光源已广泛应用于多个领域的研究。在电子动力学研究中，能够观测阿秒尺度的能隙变化和电子散射过程，这对于理解材料的电学性质、电子在材料中的输运等过程具有重要意义。在原子分子物理研究方面，阿秒瞬态吸收光谱技术可以深入探究微观化学反应过程，例如研究分子在化学反应中的电子转移、化学键的断裂与形成等过程；同时也可用于研究原子分子中的电子结构、动力学和相互作用，如电子轨道成像、电子遂穿、电离、解离等过程。在生物学研究中，可用于观测氨基酸分子内电荷迁移等，随着技术发展，未来有望在理解生物大分子的功能和生物过程的微观机制方面取得突破。甚至在量子力学基本问题研究中，阿秒光源有希望解决电子隧穿时间等长期以来存在争议的问题，推动量子理论的进一步完善。

    五、国内外阿秒光源装置
    国内外众多实验机构均搭建了阿秒装置，为阿秒科学的进步贡献了力量。在国外，欧洲先进的阿秒光源ELI-ALPS（ExtremeLightInfrastructureAttosecondLightPulseSource）已开始运转，其在阿秒科学研究方面发挥着重要作用，推动了相关领域的前沿研究。在国内，中国科学院物理研究所、中国科学院西安光学精密机械研究所、国防科技大学、华中科技大学等众多科研单位积极开展阿秒物理的实验和理论研究，部分单位建成了阿秒研究基地或平台。例如，2013年中国科学院物理研究所实现了160as孤立阿秒脉冲测量实验；中国科学院西安光学精密机械研究所自主研制了高能量分辨阿秒条纹相机，产生和测量了159as的孤立阿秒脉冲；国防科技大学2020年报道了88as孤立阿秒脉冲的实验结果。这些研究工作和装置建设为我国阿秒科学的发展奠定了坚实基础。

    阿秒光源的出现，极大地推动了人们对微观世界超快现象的研究，使人类能够深入到原子分子内部电子运动的时间尺度，揭示了许多以往无法探测到的物理过程。从阿秒脉冲的产生原理，到孤立阿秒脉冲的选通技术，再到阿秒光源在近20年的飞速发展以及广泛的应用，都展示了阿秒科学这一前沿领域的巨大潜力。尽管目前已经取得了显著进展，但面对众多复杂的实验需求和未来科学探索的挑战，桌面级的小型阿秒光源在光源参数和应用条件上已逐渐难以满足。因此，建设大型阿秒装置，实现高性能的阿秒综合实验研究迫在眉睫。通过大型阿秒装置，能够产生更高参数的阿秒光源，包括更高光子能量、更短脉宽、更高单脉冲能量、更高光子通量和更高重复频率等，这将为多学科的前沿研究提供强大的支撑，有望在基础科学研究和相关技术领域催生一系列原创性突破，具有极其重要的科学意义和国家战略意义。