热光介电常数近零效应

    近十年来，介电常数近零光子学取得了蓬勃发展。由于介电常数近零频率附近的介电常数消失，这些奇异材料可以表现出线性特性，如慢光、相位隧道和电场增强以及非线性增强、脉冲整形和频率转换等非线性技术。介电常数近零材料的非常规光学行为也被发现与其他物理系统类似，如电磁理想流体、时间折射、射频超导量子干涉装置和时间双缝现象，从而允许在以前难以达到甚至在其原始平台上不可能达到的光谱范围内进行进一步的实验探索（例如，兆赫兹至吉赫兹的射频电频率与数百太赫兹的光学频率），并可能对模拟的物理现象有更深入的理解。

    在实现介电常数近零行为的各种机制中，一组被广泛使用的称为透明导电氧化物的等离子体材料提供了一种有效、相对低成本和通用的解决方案。在透明导电氧化物家族中，氧化铟锡在现代微电子器件中随处可见，它显示出前所未有的高光学非线性，并与最先进的互补金属-氧化物-半导体技术兼容。这些特性允许氧化铟锡作为自由空间光学插件来实现太赫兹发射、谐波产生和腔内锁模波长重新选择以及调制器和全光开关等片上器件。到目前为止，大多数介电常数近零实验都是在自由空间或暴露在露天的温度稳定的单器件芯片上进行的，温度对线性和非线性光学特性的影响往往被忽略。然而，当转移到更复杂的系统（如激光腔和光子集成芯片）时，情况就不可能是这样了。

    由于其与CMOS技术和光子集成芯片设计的固有兼容性（尤其是对于透明导电氧化物），介电常数近零材料可以在芯片上的复杂光子系统中找到一个选择的位置，例如片上光源、禁止串扰的波导包层和数据处理设备。随着它们朝着大规模集成和最终产品的方向发展，电气辅助组件和光子微纳电路不可避免的发热可能会对集成介电常数近零器件的光学性能和整体性能产生显著影响。作为相关参考，现代微电子芯片的工作温度范围高于室温，低于最高结温，通常不超过95-105 °C，以避免故障。这对已知线性和非线性光学特性对温度敏感的介电常数近零透明导电氧化物材料构成了潜在的挑战。然而，目前还没有关于这种热效应对透明导电氧化物简并半导体和介电常数近零集成光学的影响和工程意义的研究或系统数据。

    1、介电常数零频率的热响应：原理

    考虑介电常数近零材料的关键特征是其介电常数近零频率，已知该频率与温度有关。该频率是其奇异的线性和非线性光学特性的参考点，研究其热调谐行为有助于理解线性和非线性热光效应的介电常数近零增强。介电常数近零频率是可以理解的。对于像铟锡氧化物这样的透明导电氧化物，介电常数可以通过经典的Drude模型来描述。

    通过改变介电常数的电子性质来调谐其近零频率是直观的，等离子体频率与自由载流子浓度具有二次关系。电场效应可以立即改变薄膜的表面自由载流子浓度，而丰富的载流子只在几纳米的深度内积累。相反，热退火是在宽光谱范围（数百纳米）内调节整个自由载流子浓度的有效方法。然而，热退火通常是不可逆的，因此，通常在膜制备期间实施，而不是作为动态自由载流子浓度调节方法。最后，研究人员还提出了超临界流体处理的建议。与退火不同，它们需要明显更低的温度和更短的时间；但与退火类似，需要专门的机器。

    考虑到介电常数近零氧化铟锡对自由载流子浓度的高灵敏度，需要考虑的另一种解决方案是低温调谐。考虑到光子集成芯片的工程限制，特别是当介电常数近零材料预计与其他窄带光子组件一起工作时，这种调谐方法的可行性和性质具有实际意义，这种调谐方式可以简单地依赖于光子集成芯片中通常使用的公共传感器加热器反馈回路。

    氧化铟锡被认为是n型简并半导体，因为它是非常重掺杂的。介电常数近零氧化铟锡的光学和电学行为广泛依赖于缺陷和陷阱态，与非简并半导体中的经典费米-狄拉克估计相比，缺陷和陷阱状态可以显著影响自由载流子浓度。为了描述介电常数在零点附近的热光性质，研究人员回顾了晶界势垒模型，并在下图中说明了自由载流子浓度的温度依赖性背后的机制。下图显示了室温下价带、导带和费米能量之间的关系。众所周知，氧化铟锡中自由载流子的两个主要来源是铟位点的锡活化和氧空位。由于Sn4+和In3+之间的价电子数不匹配，氧化铟锡晶格中的缺陷产生陷阱态并提供自由电子。氧化铟锡具有多晶结构，图中的能量峰表示具有晶粒尺寸的晶界。在亚退火区域内，随着温度的升高，来自环境空气的氧气开始加速其通过晶界扩散到铟锡氧化物晶格中。温度越高，扩散越强。扩散的O2占据陷阱并减少它们的数量，这减少了它们在金属-氧系统中可以提供的自由电子-自由载流子浓度的数量。自由载流子浓度的降低将降低等离子体频率，这进一步导致介电常数近零频率的显著降低以补偿零介电常数。注意，这与不考虑陷阱态的简并半导体的情况相反。在该区域内，所描述的扩散过程是可逆的（氧的解吸）且随着温度的降低，O2占据数将恢复。

    在更高的温度下（下图），在没有刻意供应氧气流的情况下，氧化铟锡经过退火过程。位于悬空键而非晶格键处的氧倾向于逃离本体结构并产生更多的氧空位，这导致导带中有更多的自由载流子。过多的热量也会通过结晶过程永久改变晶格结构。当氧化铟锡中的结晶度随温度增加时，晶粒的尺寸增大且这是不可逆的。在退火的情况下，具有弱键合的氧（晶格或悬空）倾向于以O2的形式逸出且更多的掺杂剂被激活。这确保了自由载流子浓度的永久增加和介电常数近零频率的增加。

    不同温度范围下铟锡氧化物的晶界势垒模型。**a、诸如氧化铟锡之类的简并半导体的能级。b、随着温度的升高，氧在亚退火区的扩散机制。c、超过退火阈值的永久性结构变化。

    2、温度相关介电常数近零频率

    为了研究热光介电常数近零效应的线性和非线性光学特性，研究人员设计了适当的热支架并实施控制，以将样品保持在下图所示的状态。为此，制备了4种不同类型的氧化铟锡样品，如下图所示，介电常数近零的频率位于电信和处理感兴趣的光谱区域：O波段（235.64 THz），C波段（193.83THz），2μm波段（157.03 THz）和用作参考的非介电常数近零氧化铟锡。铟锡氧化物层的标称厚度为130nm且它们被沉积在1.1mm厚的2cm×2cm的二氧化硅玻璃上。从下图可以看出，载流子浓度越低，它看起来就越暗。

    样品及其介电常数近零的频率响应。a、在O波段、C波段、2μm波段具有介电常数近零频率的氧化铟锡样品且没有介电常数近零效应。b、介电常数在O波段（顶部）、C波段（中间）和2μm波段（底部）样品的不同热相位下近零频率随温度的变化。

    考虑到实际应用场景，研究人员将最高温度限制设置为100°C，接近封装光子集成芯片的典型平衡温度。在大多数消费类电子芯片产品中，这被定义为最大容许p–n结温度。从低于环境温度的10°C开始，每5°C收集一次椭圆测量数据。然后，将样品冷却至60 °C、40 °C和20°C，以评估其可回收性。在所有温度下提取了三种类型介电常数近零样品的介电常数近零频率，并将其绘制在图2b中。对于所有样品，如晶界势垒模型所预测的，介电常数近零频率随着温度的升高而降低。O波段、C波段和2μm波段样品的温度调制率为−8.45±0.35GHzK-1，根据记录趋势的线性拟合估计，分别为7.44±0.93GHz K-1和−6.45±0.65GHz K-1。近零频率的低介电常数样品往往具有较低的温度调制/调谐速率。

    O波段和C波段样品在冷却后恢复。然而，2μm波段的介电常数在近零频率从>80°C突然增加到100°C。当它被冷却时，它的介电常数近零频率甚至比加热前更高。这种情况表明自由载流子浓度增加且不可恢复，这意味着退火实际上发生在>80°C。介电常数近零的氧化铟锡样品的自由载流子浓度越低，它就越容易在较低的温度下退火。为了获得更高的自由载流子浓度，例如对于O带和C带，它们的掺杂剂已经在制造过程中通过退火被激活。对于这些已经激活的样品，更难进一步退火，即观察到更高的退火温度阈值。可以预计，C波段样品的退火温度阈值将在O波段和2μm波段样品之间。

    3、介电常数近零诱导的热光效应增强

    折射率及其可调谐性与介电常数近零能纳米光子器件的设计密切相关，提供了关于光阻抗、相位匹配和反射的信息。光学激发证明了介电常数近零条件引起的高达170%的显著折射率变化，在这里还表明，在介电常数近零状态下，传统的热光效应在超宽带下也大大增强了近一个数量级。

    通过利用关系式εr=n2−k2和εi=2nk，其中，k是消光系数，室温下折射率的全光谱，如图所示，图3b–d中放大了介电常数近零频率附近的温度比较细节。从下图中可以看出，在满足近零指数（n<1.0）条件的介电常数近零频率附近存在一个频带。近零指数条件不仅要求εr足够小，而且要求εi足够小，以使近零指数不超过1.0。较低的介电常数近零频率样品往往具有较高的εi，这导致较窄的近零指数带。折射率对温度的依赖性较弱，近零折射率随温度的升高而增加。此外，具有较高介电常数近零频率（较高自由载流子浓度）的样品具有较低的近零指数。对于这样的样品，氧化铟锡和空气之间的对比度更大、带宽更高、反射更强。

    介电常数近零区域的折射率光谱和热光效应的巨大增强。a、O波段、C波段和2μm波段样品的全折射率光谱。IR代表红外线，UV代表紫外线。NZI表示接近零的指数，其中，n<1。b–d，这三组样品的折射率分别在介电常数近零频率附近随温度的变化。e、介电常数接近零区域中的透明导电氧化物。该图的顶部面板显示了O波段、C波段、2μm和非介电常数近零样品的热光效应值。该图的底部面板是相对于非介电常数近零样品的介电常数近零诱导的热光效应增强。彩色矩形表示对应曲线的半最大全宽（FWHM）带宽（BW）。a和e中的彩色垂直线表示近零频率的对应介电常数。

    虽然介电常数在零频率和近零指数附近的温度依赖性可能看起来很小且微不足道，但热光系数的情况并非如此。在图中展示了介电常数近零铟锡氧化物和非介电常数近零样品的热光系数（TOC）的红外光谱。对于ΔT>60°C的裕度，使用TOC=dn/dT根据近零指数变化计算热光系数。研究发现，非介电常数近零氧化铟锡的绝对热光系数值在10-5 K-1的数量级，这与之前的数值一致。为了更好地了解介电常数近零样品的热光系数，并消除与频率相关的非介电常数近零因子引起的变化，定义了热光系数增强因子。热光系数增强因子光谱，如图3e的下面板所示。可以看到，在介电常数近零区域，行为变得更加对称且所有三条介电常数近零相关曲线都显示出接近一个数量级（660–955%）的热光系数增强。这可以通过表示两个温度之间的近零指数差来理解。条件Δεi→0在介电常数近零区域中被实验证实。可以把它看作εr→0时，增强了传统的热光学效应dn/dT。另一方面，带宽与近零指数的宽谱区有关。值得一提的是，为获得最后一个步骤而进行的近似用于提供如何通过介电常数近零条件来增强热光系数的直观想法。只有第一步才能有效地覆盖整个介电常数近零的范围。

    物理上，氧化铟锡的近零指数和介电常数近零行为强烈依赖于电子共振，即等离子体频率。当加热时，高载流子浓度下的电子共振比非介电常数近零样品更容易受到介电常数近零样本中温度的影响，从而产生更显著的折射率变化，这也从三个介电常数近零样品之间的差异中得到了实验证实。注意，O波段、C波段和2μm波段样本的峰值光谱位置分别为236.06THz、193.92THz和162.40THz，这些样品相对于其接近零的介电常数频率表现出较小的偏移。这可能归因于损失变化项Δεi的贡献。

    4、色散和损耗的热光响应

    除了折射率和热光系数外，影响许多传播动力学的其他关键光学参数是群速度色散和传播损耗。在介电常数近零的情况下，研究人员对群速度色散进行了数值求解和理论分析。根据实验数据，推导出了β2，如图所示，其温度依赖性，如图所示。在图中，由于εr和n的快速变化，β2曲线在接零频率介电常数附近达到峰值。O波段、C波段和2μm波段样品的峰值分别为0.18 fs2 nm-1、0.04 fs2 nm-1和0.03fs2 nm-1，这与之前的≈0.2fs2 nm-1非常一致且比二氧化硅光纤等传统光学材料大大约4个数量级。所有样品都表现出穿过正色散的振荡轮廓（β2>0）和反常色散区（β2<0）。如图所示，β2的温度调制较小且随着自由载流子浓度的降低而变得较弱。这归因于较低自由载流子浓度样品在介电常数近零频率附近的较弱电子共振。众所周知的Berreman模和介电常数近零模由于Drude共振引起的较大厚度和非平坦色散而无法得到支持。损失评估是另一个重要参数。研究人员在图中绘制了从实验数据得出的传播损耗。紫外区域的高吸收是由于洛伦兹共振，而接近零频率的介电常数附近的高吸收来自等离子体共振，具有较高自由载流子浓度的样品经历更强的吸收。如图所示，温度变化对损耗的影响也很小，正如预期的那样，注意到n2和εr的温度调制很小。

    图中群速度色散和吸收光谱。a,O波段、C波段和2μm波段样品的群速度色散谱。b–d，这三组样品的群速度色散随温度的变化分别在介电常数近零频率附近。e,三组样品的全吸收光谱。f–h，在介电常数近零频率附近，相应的吸收随温度的变化。在a和e中，彩色垂直线指示对应曲线的接近零频率的精确介电常数。

    5、介电常数近零条件增强的热光非线性

    作为研究充分的三阶克尔非线性的热对应物，热光非线性在皮秒到连续波操作时可能占主导地位，尤其是当涉及介电常数近零增强热光系数时。类似于经典的克尔非线性，其中在介电常数近零的情况下，损耗和近零介电常数是显著高的克尔非线性指数系数的主要来源，在这里，在热光非线性情况下，介电常数近零增强的热光系数和损耗是大的主要驱动因素。

    研究人员在图中绘制了三个介电常数近零氧化铟锡样品和非介电常数近零样品在介电常数近零附近的热光非线性指数系数。图中显示了与热光系数增强类似的增强。结果显示，在给定的r=0.5μm的选择值下，与集成光子学中的典型横模尺寸相当。介电常数近零样品比非介电常数近零氧化铟锡显示出1–2个数量级的宽带增强。在10-7 cm2 W-1水平上的对应值，比低损耗氮化硅平台（在相同的光束半径下≈1.4×10-14 cm2 W-1）强近7个数量级。

    图中介电常数近零区域附近的热光非线性。a、O波段、C波段、2μm波段介电常数和非介电常数样品的热光非线性折射率系数。b、介电常数近零引起了热光非线性的增强。彩色垂直线指示对应曲线的接近零频率的精确介电常数。

    以前，理论上认为，缓慢且经常被忽视的热光非线性可以通过等离子体增强和具有数十皮秒光学激发的表面等离子体激元转变为超快非线性，这在现代信号处理区域内。研究人员理论上还分析了Drude材料中的电子，如氧化铟锡，与贵金属相比，可以加热更多，冷却更快，这可能有利于潜在的超快应用，需要更强的热光非线性。

    在铟锡氧化物样品中，等离子体增强以更强的形式存在，介电常数近零条件由高电子浓度和共振实现。使用热光系数实验数据，在不涉及纳米级几何形状和表面等离子体激元条件满足的情况下，可以获得更快的热光时间尺度，在该时间尺度内热光非线性仍然占主导地位。对于集成或纳米光子介电常数近零器件，在连续波、长脉冲和超短脉冲运转下表现出的光学动力学可能非常不同。

    6、展望

    光通信系统中的热管理对于涉及集成光子器件的数据中心来说可能是一个挑战。研究人员分析了在标准O波段、C波段和2μm波段中采样中的热光介电常数近零的行为。从片上集成的角度来看，应该仔细考虑介电常数近零的频带和工作温度。由于低掺杂激活水平，2μm附近介电常数近零的透明导电氧化物可能会因其内部结构的不可恢复的变化而永久损坏，即使在典型情况下也是如此。如果使用2μm波段设计应用，则需要采取主动散热措施。对于低反射的窄带近零折射率应用，优选2μm波段的介电常数近零透明导电氧化物，而对于相对宽带运转或需要高反射时，O波段的应该工作得更好。对于纳米器件和非线性集成的目的，除了介电常数近零增强透明导电氧化物之外的大多数光学参数和在所有波段的光学参数预计相对温度不敏感但高色散，因此，应仔细设计线性和非线性参数之间的精确平衡。

    最近发现，热光非线性可用于获得模拟电磁感应透明性，这允许实现慢光，从而增加光与物质的相互作用时间，特别是在集成光子平台中。**研究发现，介电常数近零材料在这种情况下可以代表实现芯片上群延迟的关键元素，这要归功于它们的高热光学非线性，尤其是在需要宽带运转的情况下。

    由于与光子集成芯片密切相关，所提出的一系列热光介电常数近零效应也可用于设计电光系统和全光系统中的其他介电常数近零启用集成光子器件和组件，如热光调制器、开关和衰减器、片上温度传感器、干涉测量设备、可调谐光学滤波器、集成移相器、光束控制组件和片上信号处理器的精细控制。

    在这里，研究人员实验研究了在低于退火阈值的典型最高结温度下的总热光介电常数近零效应。在涉及封装高集成光子系统的应用中考虑的与温度相关的线性和非线性相关光学特性的特性，该应用使用铟锡氧化物纳米层覆盖了电信O波段、C波段和2μm波段的介电常数近零频率。

    值得注意的是，在具有超宽半最大全宽带宽的介电常数近零区域中，观察到了比传统热光效应前所未有的高增强。在介电常数近零频率附近验证了大振荡群速度色散，与之前的理论预测相匹配。研究发现，与克尔非线性类似，热光非线性在介电常数近零区比传统的非介电常数近零氧化铟锡表现出显著增强。由于巨大且超快的脉冲宽度阈值，对于在亚皮秒和飞秒范围内工作的介电常数近零能光子光子集成芯片来说，热光非线性的影响可能是显著的。

    这项研究发现了新的物理现象，并为介电常数近零基器件在光子集成芯片中的应用提供了重要的参数和实践参考，其中加热是不可避免的。此外，所揭示的热光介电常数近零效应可能会对介电常数近零科学和材料领域提供更深入的理解和见解，并为慢光片上应用和其他物理现象的光子模拟提供一个新的平台。

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